MOF再发Science!Yaghi又一篇Science!
发布时间:2025年07月30日 12:18
2、在高的池中负载下,IX至XIV碱基的月份大部分缓冲,以及I至VIII碱基的完全占用,创造了无限的h键池中链聚集三组。首先,相互间排斥、无序的IX和X碱基同时被缓冲,缔合的阴离子会与II、IV和VIII的阴离子会呈现借助于h键。其次,连接起来II、IV、VII的XI碱基被大部分缓冲(平面图3D)。第三,XII碱基的大部分种群连接起来II、III和VIII(平面图3E)。在极高负载时,吡唑支链愈演愈烈了轻微的分块,而阴离子会插入到XIII碱基IV、VII和IX碱基二者之间,因此将IX碱基的阴离子会依序成,并与I、II和VIII碱基的物种呈现借助于阴离子。
3、这些结构上的波动和池中网络的合并避免了XIV碱基的大部分缓冲,阴离子会在XIV碱基上以h三聚体起来羧基支链的O价电子。在此损耗下,碱基IX至XIV共有迁来并大部分缓冲。最终,连通的链状网络连接起来成一个三维池中网络。每个不圆锥三组里面10个阴离子会的极高池中负载量,其晶体上学左边如上所示,相同的总吸收量为0.45 g g-1,与池中吸收纳平原区里面推断借助于的总吸收量恰当。
▲平面图4. 多元MOF第三部的表征
全面性:
1、本管理工作之后通过实验和计算借助于来确切了池中吸收纳平原区里面的借助于口处理过程源于池中与两个连通的吡唑支链(I、II)的效用力,用另一个亲池中性较小的连接起来支链代替PZDC2 -来控制小刀里面的阴离子效用。创作者推断借助于,相对于其他由棒状SBU筑造的铝-MOFs,SBU的排列成依序确实是由两个连接起来体(H2PZDC为158° , H2FDC为156.5°)的羧酸支链二者之间的夹角相像而呈现借助于的,从而避免了高的表面张力体积和高的吸池中率。
2、与吡唑相对于,本管理工作预期呋喃与阴离子会的阴离子较弱,因为它的强酸和碱性较更高,这是由于强酸H价电子的紊乱和原子序数高的O价电子的自由基排斥较更高。事实上,DFT计算借助于来MOF-333里面的吸收纳结构上暗示阴离子会与μ2-OH支链的效用力更强,而不是连接起来分子会,这揭示在它们各自的价电子间最远上。此外,计算借助于来的为基础能暗示,在MOF-303里面的池中吸收纳明显强于在MOF-333里面的池中吸收纳。
3、本管理工作对MOF-333顺利进行了池中吸收纳深入研究,在22% RH下注意到到了一个全然的池中吸收纳平原区,不会注意到到MOF-303的台阶S(平面图4A)。粉末X射线折射(PXRD)已经有,9种副产物均为等结构上。由完全碱解MOF晶体上核磁共有振深入研究和元素微区深入研究确切的多元第三部里面各MOF的相互连接比与输入比几乎成正比。这种自由基物理的输入输借助于比与可重复性二者之间的密切相同关系暗示,在所有比二者之间都有一个稳健的自由基——这种使用暴力确实被称为程式化。此外,本管理工作通过显影电子显微镜和能量色散X射线光电子,断定了PZDC2-在多元MOF晶体上里面的存在和均匀原产以及螺旋形MOFs的紊乱。Al、C、N、O的平面图谱在晶体上外形内呈均匀的元素原产,随着FDC2-代替PZDC2-的增加,N信号的整体风速不断降更高。
4、之后,本管理工作通过将‘4/4’暴露在1.7 kPa的池中汽受压下,气化温度在30° ~ 85℃二者之间(平面图4F)顺利进行了一个可靠证明MOF长寿命的试验,断定了PZDC2-和FDC2-在一个MOF晶体上内混合并不妨碍螺旋形薄板的池中解稳定性。经过2000次摄取和拘禁气化后,吸收纳剂移去了~ 97 %的管理工作耗电量。
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